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Está ubicado en los Valles Calchaquíes, a 210 Km de Salta Capital y es cabecera del departamento homónimo. Es atravesado por la Ruta Nacional 40 y como la mayoría de los poblados de la región, se encuentra a orillas del río Calchaquí.

Es uno de los poblados más antiguos de la provincia. Conserva a través del tiempo el aspecto arquitectónico colonial en sus casas de adobe y ladrillo cocido. En ese lugar fueron cuatro las ciudades españolas que cayeron ante las tribus calchaquíes. Finalmente, en el año 1641, fue fundado por los Jesuitas con el nombre de San Carlos de Borromeo.

En la época de la Independencia San Carlos era la población vallista (de los Valles Calchaquíes) más importante, de gran trascendencia política y económica. Tal es así que pudo ser la capital de la provincia de Salta. Finalmente, en una elección, su destino fue sellado al perder por un voto frente a la ciudad de Salta. Además, en 1813, los realistas saquearon y destruyeron el pueblo para que no cayera en poder de las fuerzas patriotas, que avanzaban desde Tucumán hacia el norte.

La construcción de la actual iglesia, la más grande de los Valles Calchaquíes y la única con crucero y cúpula de esta región, comenzó en 1801 y finalizó en 1854. Fue declarada Monumento Histórico Nacional en el año 1971, y el año 2000 fue nombrada Patrimonio de la Humanidad por la UNESCO. La Fiesta Patronal se celebra el 4 de noviembre en honor a San Carlos Borromeo.